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(g)在放大的MEA电解槽中,毫钱氨的FE和电流与电压的函数关系。同时,润赚在电流密度为600mAcm-2时,产氨效率可达~90%,并持续工作至少135h。
上亿身(d)eNORR的ΔGRPD决速步骤的二维图。小吸相关研究文章以Electrochemicalsynthesisofammoniafromnitricoxideusingacopper–tinalloycatalyst为题发表在NatureEnergy上。毫钱(c)Cu6Sn5催化剂的HAADF-STEM图像。
润赚(h)氨生产率与电流的函数关系。上亿身(d)Cu6Sn5催化剂的STEM-EDS元素能谱图©2023SpringerNature 图3(a)流通池示意图。
(g)在Cu6Sn5催化剂上,小吸eNORR的在线DEMS测量。
在-0.23VvsRHE的电流密度大于1,400mAcm-2 时,毫钱氨生产率达到10mmolcm-2 h-1,FE96%。润赚本文亮点1.本工作通过引入Lewis酸硼配位位点(FeN2B2)实现Fe单原子位点第一配位层的电子扰动。
EELS谱图明显显示出清晰的B、上亿身C、N和Fe信号。图文解析Figure1. Theoreticalstudiesofelectronicperturbation.(a)SchemeoftheelectronicperturbationofisolatedFecoordinationspherefornitrogenfixation.(b)ThestructureandchargedensitydifferencesofFeN4-Cstructuresand(c)FeN2B2-Cstructure.(d)ThestructureandHOMO/LUMOchargedensitydistributionsofFeN4-Cwithadsorbednitrogenand(e)FeN2B2-Cstructureswithadsorbednitrogen.(f)CalculatedfreeenergydiagramofthenitrogenreductionreactionmechanismonFeN4-Cand(g)FeN2B2-C.本工作首先以FeN4-C体系为结构调控模板,小吸通过加入额外的硼原子来取代与铁配位的N原子,小吸使得中心铁原子与邻近配位原子之间存在更强的电子耦合。
毫钱我们的发现将为单原子催化剂中金属位点的有效电子扰动提供新的见解。对此,润赚张华彬教授和LuigiCavallo教授团队通过调节铁活性中心的自旋态,实现了对铁单原子配位结构的电子扰动。
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